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Top Journal Daily-2020.05.12-ORR NRR等

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ACS Catalysis: 氧還原反應的見解:從金屬電催化劑到雙卟啉在過去的十年中,主要通過增加活性位點的數量來提高用於氧還原反應(ORR)的催化劑的質量活性。 但是,在提高ORR催化劑的固有活性方面進展甚微。 因此,燃料電池的廣泛使用仍然受到低能效的限制。 在此觀點中,我們概述瞭鉑基催化劑以及金屬-氮-碳非貴金屬催化劑上ORR的基本原理。 我們還報告瞭由於結構優勢,二卟啉配合物是具有出色活性的有前途的催化劑。 特別是,具有優化配體配位的二卟啉蒽(DPA)具有在最佳氧吸附能區解離O2分子的低勢壘,這可能會釋放小於0.2 V的超電勢。https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.0c01085ACS Nano: 電過濾在室溫下合成單鐵位點以將CO2光還原為可調節的合成氣開發在溫和的合成條件下制備單原子催化劑的便捷有效方法仍然是一項艱巨的任務。 在本文中,證明瞭電壓規電過濾法在室溫下合成單原子位催化劑。 在氧化石墨烯膜的調節下,塊狀鐵板直接轉化為鐵單原子,極大地降低瞭鐵離子的擴散速率,使工作電極周圍的鐵離子濃度超低,成功地阻止瞭核的生長。 和金屬原子的聚集。 單原子的Fe原子均勻地錨定在制備的氮摻雜碳上。 由於光敏劑通過高導電負載的N-C快速將光電子註入到原子分散的Fe位置,因此Fe-SAs / N-C在可見光照射下對CO2水溶液還原成合成氣具有出色的光催化活性,合成氣具有可調的CO / H2比。 CO和H2的氣體逸出速率分別為4500和4950 μmolg-1 h-1,可調的CO / H2比為0.3至8.8。 本文提出瞭一種開發單原子位催化劑的有效策略,並彌合瞭多相催化劑和均相催化劑之間的差距,將光催化CO2水溶液還原成合成氣。https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.0c02162AFM: 在部分去除瞭硫邊的分層結構二硫化鈷上實現高性能的整體CO2分離能夠同時進行CO2還原反應(CO2RR)和析氧反應(OER)的雙功能電催化劑的開發能力是實際應用CO2分解生產CO的關鍵。然而,這仍然是一個巨大的挑戰。 本文提出瞭一種魯棒的策略,可以合理地制造由互連在2D CoS2納米片陣列(稱為分層CoS2納米籠)上的3D CoS2納米籠組成的分層結構化雙功能電催化劑,以實現高性能的CO2分離。 隨後的煅燒去除瞭CoS2的部分S邊緣,從而強烈抑制瞭CoS2的氫釋放反應(HER)。 通過理論和實驗結果的結合,首次發現CoS2的平面S代替S邊緣對CO2RR具有高活性,而對HER無活性,從而使平面S成為CO2RR的理想活性位點。 有趣的是,通過煅燒進行的成分調整以及分層體系結構的存在賦予瞭分層CoS2納米籠各自出色的CO2RR和OER性能。 值得註意的是,分級CoS2納米籠可以用作雙功能電催化劑,用於整體CO2分解,在1.92 V的小電池電壓下產生的電流密度為1 mA cm-2,遠低於廣泛報道的值(> 2.5 V)。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202000154AFM: 金屬-有機框架衍生的相互連接的雙金屬偏磷酸鹽納米陣列,可有效釋放電催化氧對於可再生能源和清潔能源技術而言,開發用於慢水分解中緩慢的放氧反應(OER)的低成本,高性能和穩定的電催化劑至關重要。 在此,通過鈷-鎳沸石咪唑酸鹽骨架(CoNi-ZIF)的輕度磷酸化過程,制造瞭由嵌入碳基質(Co2-xNixP4O12-C)中的Co-Ni雙金屬偏磷酸鹽納米顆粒組成的互連納米陣列。 密度泛函理論計算揭示瞭含氧中間體在摻雜Ni位點上的適度吸附,並且由於相互連接的偏磷酸鹽納米陣列的形態完整性,電流密度模擬暗示均質和更高的電流密度。 結果,經過優化的Co1.6Ni0.4P4O12-C具有優異的OER活性(η= 230 mV,10 mA cm-2)和在堿性介質(1 m KOH)中的長期穩定性,可與大多數報道的催化劑相媲美。 在設計和開發用於能量轉換和存儲應用的高效電催化劑時,平衡摻雜效應和形態效應的策略提供瞭新的視角。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201910498AM: 促進金屬納米晶體電化學固氮的廣義表面硫族化策略相對於耗能大的Haber-Bosch工藝,電催化氮還原反應(NRR)是很有前途的工藝。 盡管常規的電催化劑的表現不佳,但要實現N2的離解帶來瞭提高NRR的關鍵挑戰。 這項研究提出瞭一種有效的表面硫族化策略,以提高原始金屬納米晶體(NCs)的NRR性能。 令人驚訝的是,Rh-Se NCs的NH3收率和法拉第效率(FE)(175.6±23.6 mg h-1 g-1Rh和13.3±0.4%)分別顯著提高瞭16倍和15倍。 詳細的研究表明,優異的活性和較高的FE歸因於表面硫屬元素的作用,它不僅可以降低表觀活化能,而且可以抑制放氫反應(HER)過程的發生。 理論計算表明,核@殼系統中的強界面應變效應引起臨界氧化還原反轉,從而導致Rh和Se表面位價態相當低。 如此強的相關性表明有效的電子轉移使NRR勢壘最小。 重要的是,表面硫族化策略是通用的,其可以擴展以產生具有增強性能的其他NRR金屬電催化劑。 該策略為未來的NH3生產開辟瞭一條新途徑,以突破NRR的瓶頸。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202001267Angew: 過渡金屬氮化物作為有前途的催化劑載體,可用於調節電化學還原CO2產生的CO / H2合成氣通過將Pd催化劑負載在過渡金屬氮化物(TMN)襯底上,已經研究瞭電化學二氧化碳還原反應(CO2RR)以生產具有可調的CO / H2比的合成氣(syngas)。 結合實驗測量結果和密度泛函理論(DFT)計算,發現Pd改性氮化鈮(Pd / NbN)與Pd改性氮化釩(Pd / VN)相比,可產生更高的CO和H2部分電流密度,以及更高的CO法拉第效率。 和商用Pd / C催化劑。 原位X射線衍射可確定在CO2RR條件下Pd / NbN和Pd / C中PdH的形成,而Pd / VN中的Pd並未完全轉化為活性PdH相。 DFT計算表明,PdH / NbN上穩定的* HOCO和弱化的* CO中間體對於實現更高的CO2RR活性至關重要。 這項工作表明,NbN是修飾Pd的有前途的底物,可提高CO2到合成氣的電化學轉化率,並有可能減少貴金屬負載量。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202003625Angew: 高活性硼化硼中硼鏈縮合與氫釋放反應(HER)活性之間的意外關聯:能夠預測過渡金屬硼化物(TMB)作為散裝晶體材料中優異的析氫(HER)電催化劑最近引起瞭人們的關註。 在本文中,我們首次表明VB和V3B4具有高電催化HER活性。 此外,我們表明,HER活性(在0.5M H2SO4中)隨著硼化硼中硼鏈縮合的增加而增加:使用2396mV的23mV的超電勢遞減(電流密度為10 mA·cm-2時的VB)和 0.273 mV(對於V3B4)我們準確地預測瞭VB2(0.204 mV)以及未研究的V2B3(0.250 mV)和假設的“ V5B8”(0.227mV)的過電位。 然後,我們導出瞭一個指數方程,該方程可預測至少包含硼鏈的已知VxBy相和假設VxBy相的超勢。 這些結果提供瞭晶體結構與HER活性之間的直接相關性,從而為通過結構-活性關系設計更好的電催化材料鋪平瞭道路。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202000154

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